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Chiera, N. M.*; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 富塚 知博; 浅井 雅人; 安達 サディア*; Dressler, R.*; 廣瀬 健太郎; 井上 浩樹*; 伊藤 由太; et al.
Angewandte Chemie; International Edition, 60(33), p.17871 - 17874, 2021/08
被引用回数:3 パーセンタイル:14.19(Chemistry, Multidisciplinary)等温ガスクロマトグラフ法を用いて、105番元素ドブニウム(Db)の単一原子を対象として、揮発性オキシ塩化物を合成し、化学的性質を調べた。同一条件下で同族元素ニオブおよびタンタルの揮発性と比較したところ、NbOCl TaOCl DbOClの関係が得られた。これはDb分子中の共有結合性が周期表からの予想よりも強くなっているためと考えられる。本成果により、超アクチノイド元素の化学的性質に関する理論計算に対する信頼できる実験データを与えることができた。
Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06
被引用回数:2 パーセンタイル:10.81(Chemistry, Analytical)等温ガスクロマトグラフ(IGC)装置を開発し、オンライン気相研究に向けた動作試験をおこなった。核反応によって合成した5族遷移金属ニオブおよびタンタルの短寿命同位体をガスジェット気流によってIGC装置へ直接搬送し、反応ガスとしてSOClを用いてオキシ塩化物を生成する。このときのNbOClおよびTaOClの生成条件並びに搬送条件を調べたところ、半減期()が約30秒の核種について全体の効率が7%であると見込むことができた。したがって、本IGC装置はDb(=34秒)適用可能であることがわかった。
Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎
Inorganica Chimica Acta, 486, p.361 - 366, 2019/02
被引用回数:4 パーセンタイル:18.31(Chemistry, Inorganic & Nuclear)トレーサー量のNbOClおよびTaOClの生成とその石英表面における吸着挙動を、等温ガスクロマトグラフ法を用いて調べた。吸着-脱離モデルをもとにしたモンテカルロ・シミュレーションにより、それぞれについて求められた吸着エンタルピー()は、-(NbOCl) = 102 4 kJ/molおよび-(TaOCl) = 128 5 kJ/molだった。得られた値は、それぞれの化合物の昇華エンタルピーから経験的に予想される値と非常によく一致した。これにより、金属オキシ塩化物についてと間に知られている経験式を更新することができた。さらに、NbおよびTaオキシ塩化物のから外挿してDbOClについて予想された(DbOCl)から、(DbOCl)は135 2 kJ/molと予想された。本結果を元に、今後同一実験条件下でDbOClの吸着挙動研究をおこない、5族元素の揮発性について議論することができるとともに、その結果から、ドブニウムにおける相対論効果の影響について見積もることが可能となる。
Huang, M.*; 羽場 宏光*; 村上 昌史*; 浅井 雅人; 加治 大哉*; 金谷 淳平*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 菊谷 有希*; 小森 有希子*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 304(2), p.845 - 849, 2015/05
被引用回数:3 パーセンタイル:25.64(Chemistry, Analytical)ガスジェット搬送法と理研ガス充填型反跳イオン分離装置(GARIS)を組み合わせて、105番元素Dbの化学研究に使用する放射性のNbおよびTa同位体の生成・利用技術を開発した。Dbの合成と同じエネルギーのFビームを用いて短寿命のNbおよびTaを合成し、GARISを用いて分離したあと、ガスジェット搬送法を用いて化学実験室に引き出した。GARISの磁場を変更し、反跳核のエネルギー減速箔およびシャッターを挿入するだけで、他の実験条件は何も変更せずに、Db用の化学実験装置にNbとTaを導入することに成功した。
Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 富塚 知博; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎
no journal, ,
The adsorption of single molecules (i.e., tracer-amount scale) of NbOCl and TaOCl on quartz surfaces was explored by applying an isothermal gas-chromatographic method. Thermochemical information was obtained, in good agreement with literature data. The future accomplishment of comparative studies with DbOCl under the same experimental conditions will provide a direct information on the volatility trend in Group-5 elements, and hence, on the magnitude of relativistic effects on dubnium's electronic structure.
安達 サディア*; 末木 啓介*; 豊嶋 厚史*; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 小森 有希子*; 横北 卓也*; 森 大輝*
no journal, ,
ドブニウムフッ化物錯体の化学種推定に向けた基礎実験として、HF/HNO水溶液でニオブ, タンタル, プロトアクチニウムの陰イオン交換実験を行なった。HNO濃度ごとに、フッ化物イオン濃度を変化させ陰イオン交換挙動を調べた。講演ではその分配係数の変化から錯形成について考察し、ドブニウムの化学種検討を行なう。
加藤 瑞穂*; 安達 サディア*; 豊嶋 厚史*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 羽場 宏光*; 横北 卓也*; 小森 有希子*; 重河 雄大*; 末木 啓介*
no journal, ,
これまで、超アクチノイド元素である105番元素Dbのフッ化物錯体に関し、HF系及びHF/HNO系における陰イオン交換樹脂への吸着挙動が調べられてきた。Dbの分配係数(Kd)は、同族元素であるNb, Ta及び擬同族元素のPaと比較してTaNbDbPaという順列であることが示されたが、その化学種までは分かっていない。最近、我々の研究グループではHF/HNO溶液系においてHF濃度の増加に伴うNbのKd値の急激な増加、化学種の変化を確認した。本研究では、Dbフッ化物錯体の化学種決定に向け、HF/1.0M HNO水溶液中でのNb, Ta及びDbのオンライン陰イオン交換実験を行ったので報告する。
佐藤 哲也; Chiera, N. M.*; 富塚 知博; 床井 健運*; 鈴木 颯人*; 伊藤 由太; 浅井 雅人; 白井 香里*; 井上 浩樹*; 安達 サディア*; et al.
no journal, ,
原子番号が100を超える超重元素領域では、強い相対論効果の化学的性質への影響に興味がもたれている。我々は、105番元素ドブニウム(Db)の化学的性質を明らかにするため、5族元素オキシ塩化物を対象にオンライン等温ガスクロマトグラフ実験をおこなった。核反応で合成した短寿命核種と反応ガスN/SOCl(酸素濃度1%)との反応により生成した揮発性化合物は、揮発性に応じた効率で一定温度に保たれた分離カラムを通過し、等温ガスクロマトグラフ分離が行われる。その結果、分離カラム温度に対する収量変化として等温ガスクロマトグラフ挙動を観測することができる。実験は原子力機構タンデム加速器実験施設で行った。Dbの同族元素であるNbおよびTaの短寿命核種Nb(半減期=14.5分)およびTa(=6.76分)を用いて、それぞれの等温ガスクロマトグラフ挙動から、石英表面におけるNbおよびTaオキシ塩化物の吸着エンタルピー()を求めた。さらに同一の実験条件下で、Db(=33.8秒)の挙動をしらべ、Dbオキシ塩化物のを得た。NbおよびTaのと比較したところ、5族元素の揮発性が、Nb Ta Dbとなることを実験的に明らかにすることができた。